Simonović senior ni več član Olimpije
Po zaključku prve sezone skupnega sodelovanja sta se Cedevita Olimpija in Marko Simonović dogovorila, da ne podaljšata sodelovanja tudi v sezoni 2020/21.
Marko Simonović je svojo člansko kariero začel v dresu Smedereva, nato pa nanizal nekaj sezon v moštvih, ki so nastopala zgolj v srbskem državnem prvenstvu, kot so Lavovi iz Beograda ter Egronom iz Niša. V sezoni 2006/07, ga je pot prvič zanesla v tujino, kjer je zaigral za Oostende, sledi pa povratek v domovino v vrste takrat močnega Hemofarma, še v isti sezoni. Iz Hemofarma se je leta 2008 preselil k podgoriški Budućnosti, za katero je nastopal tri sezone. Sezono 2011/12 je prebil pri berlinski Albi, nato pa je sledila selitev v Crveno zvezdo mts, ki predstavlja do današnjega dne vrhunec njegove klubske kariere.
Simonović je dvakratni prvak Lige ABA s Crveno zvezdo mts, za katero je igral v dveh obdobjih – med letoma 2012 in 2014 ter 2015 in 2017. Vmes je nosil dres francoskega Pau-Ortheza, po vrhu Lige ABA pa je z Beograjčani posegel leta 2016 in 2017. V njegovi zadnji sezoni je bil izbran tudi v najboljšo peterko regionalnega tekmovanja, v povprečju pa je v 21,4 minutah dosegal 10,2 točki, 2,3 skoke in 1,0 podajo na obračun. Dvakrat je Simonović s Crveno zvezdo mts osvojil tudi naslov srbskega državnega prvenstva, trikrat srbski pokalni naslov, v svojem žepu pa ima 33-letnik tudi tri naslove črnogorskega državnega in pokalnega prvaka. V sezonah 2017/18 in 2018/19 je Simonović nastopal za Zenit iz St.Peterburga, za katerega je v sezoni 2018/19 v Evropskem pokalu (7Days EuroCup) v povprečju dosegal šest točk in 2,6 skoka na petnajstih srečanjih.
Svoj pečat je Simonović pustil tudi v srbski reprezentanci, s katero je leta 2014 na svetovnem prvenstvu v Španiji postal svetovni podprvak, leta 2016 na olimpijskih igrah v brazilskem Riu de Janeiru pa tudi olimpijski podprvak. Obakrat je bila od Srbov močnejša reprezentanca Združenih držav Amerike.
Marko Simonović je v dresu Cedevite Olimpije zaigral na desetih tekmah 7Days EuroCupa in 19 tekmah Lige ABA. V Evropskem pokalu je povprečno v 22 minutah dosegal 10,2 točke, 3,9 skoke in 1,1 podaje, v regionalnem tekmovanju pa v 26,7 minute na tekmo 10,4 točke, 3,9 skoke in 0,6 podaje. Konec februarja se je Simonović kot posojeni košarkar podal v Malago k Unicaji, kjer trenutno nastopa v zaključni fazi španskega državnega prvenstva.